T8.7 Prédiction théorique des processus de fractionnement isotopique: cas du Si, Fe et Li

Les fractionnements isotopiques peuvent être calculées à partir des propriétés vibrationnelles des phases minérales considérées, qui peuvent à leur tour être calculées à partir des méthodes de calcul de structure électronique (Meheut et al 2007). Ces approches théoriques ont montré leur capacité à prédire semi-quantitativement ces grandeurs, apportant une aide indispensable à la compréhension des processus de fractionnement naturel (Méheut et coll. 2007). Ceci est plus particulièrement vrai pour les nombreux systèmes isotopiques "émergents" (Si, Fe, Mg, Ca, Li).

 

Parmi ces nouveaux systèmes, le silicium revêt un intérêt particulier du fait de son ubiquité dans les matériaux terrestres, mais aussi pour son importance dans les processus d'altération, ou pour l'alimentation des diatomées. En particulier, les processus magmatiques fractionnent les isotopes du silicium, produisant une corrélation entre le degré de différenciation magmatique et la signature d'une roche (par ex. Savage et coll. 2011). En l'absence de valeurs du fractionnement du silicium bien contraintes expérimentalement, cette tendance naturelle nous a paru être un bon point de référence pour une étude théorique détaillée. C'est pourquoi, suite à une premiers travaux sur ce sujet (Méheut et coll. 2009), nous avons réalisé des calculs complémentaires afin de proposer une explication à cette tendance au travers de l'étude du lien entre structure, composition chimique, et fractionnement des isotopes du Si (Méheut et Schauble 2014).

 

Le fractionnement des isotopes du fer suscite également beaucoup d'intérêt en géosciences. Comme pour le silicium, ces fractionnements isotopiques peuvent être prédits théoriquement à partir des méthodes de calcul de structure électronique (Blanchard et coll.2009), mais aussi à partir de mesures expérimentales des densités vibrationnelles partielles du fer à l'aide de la spectroscopie Mössbauer ou la diffusion inélastique des rayons X (Polyakov et Soultanov, 2011). Les limites de cette dernière technique, appuyée par une comparaison entre les deux méthodes, ont fait l'objet d'un commentaire critique de notre groupe, en collaboration avec des chercheurs de l'IMPMC (Blanchard et coll. 2012).

 

La thèse de Romain Dupuis, entamée en 2011, était par ailleurs centré sur la problématique du fractionnement isotopique impliquant des phases liquides. Nous nous sommes plus particulièrement intéressés au fractionnement du silicium entre minéral et solution (quartz-solution, kaolinite-solution), et entre deux espèces dissoutes (H4SiO4/H3SiO4-, Dupuis et coll. 2014, in rev. ). Le développement de nouvelles méthodes théoriques pour le calcul des propriétés de fractionnement, appliquées au fractionnement du lithium entre minéral et solution a aussi été réalisé (Marsalek et coll. 2014, Dupuis et coll., in prep. )

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